量子点(QDs)的尺寸分布和结构质量对于QDs的光学和电学性能具有重要影响。虽然控制QDs尺寸的合成策略已经被广泛应用于各种QDs体系,但QDs的结构特征,如形貌和结晶度,大多是通过试错的方法来调节。
美国伊利诺伊大学香槟分校Hee-Sun Han报道了影响纳米晶体质量的关键参数,包括结晶度、形貌、缺陷密度和核-壳界面结构,并介绍了一种能够系统优化生长条件的前驱体设计指南。
研究发现,前驱体的反应性和生长温度控制着纳米晶体的结构质量。生长温度决定了表面原子的不稳定程度,而前驱体的反应性影响了QDs表面的反应动力学。这两个参数必须以系统的方式进行调整,才能产生高度结晶的球形QDs,缺陷最少,核壳结构可控。
前驱体反应性的系统变化对现有的前驱体充满挑战。传统前体的反应性主要由它们的化学结构决定,需要合成不同的分子来改变反应性。此外,在大多数情况下,现有的前体选择只覆盖了很窄的反应性范围,因此无法诱导不同尺寸和材料的QDs的受控生长。为了解决这一局限,研究人员设计了一种硫前驱体BBN-SH,其反应活性可以通过可预测的方式进行化学调节。在Lewis碱(LB)的配合下,BBN-SH包含广泛的反应性,允许它们应用于不同材料和尺寸的QDs。
通过监测QDs的结构质量,同时改变生长温度和前驱体反应性,研究人员确定了适用于不同尺寸和材料的量子点生长条件的通用指南。结果表明,BBN-SH可以作为一种通用的前驱体系统地生长各种尺寸、不同材料(CdS、PbS和CuInS2)、不同类型(核与核/壳)的高质量QDs,所得QDs具有结晶度高、球状、发射窄、QY高、单分散性好、核壳界面结构清晰等特点。
这项工作为纳米颗粒的生长过程和前驱体设计提供了关键的见解,使系统地制备任何尺寸和材料的高质量QDs成为可能。
Joonhyuck Park, et al, Controllable modulation of precursor reactivity using chemical additives for systematic synthesis of high-quality quantum dots, Nat Commun, 2020
DOI: 10.1038/s41467-020-19573-4
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19573-4
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